После присоединения Крыма к Российской империи, Екатерина II начала раздавать крымские земли русским дворянам и иностранным колонистам, большие площади Симеиза достались командиру Балаклавского батальона Ревелиоти, который подал свое имение в 1828 промышленнику Ивану Акимовичу Мальцеву. Позже его наследники выкупили имения Нарышкина и Потоцкого, находящиеся в восточной части, и стали хозяевами всего Симеиза.
Значительная часть имения была занята виноградниками и фруктовыми садами и плантации олив. В 1828 году был построен винный подвал, сохранившийся до наших дней, а в 1850-х годах у рыбачьей пристани был построен большой дом, окруженный стеклянной галереей, названный «Хрустальный дворец».
В 1900 году братья Мальцевы, внуки Ивана Акимовича, пригласили архитектора Я.П.Семенова, который составил план будущего поселка, получившего название Новый Симеиз. Земля имения была разбита на участки, которые продавалась при условии, что будущий хозяин построит виллу, не похожую на другие.
Застройка Нового Симеиза велась по индивидуальным проектам, большинство из которых делала группа молодых талантливых архитекторов под руководством Н.И.Краснова, автора проекта Ливадийского дворца. Каждой даче присваивались романтические красивые названия - Мечта, Миро-Маре, Камея, Дельфин, Эльвира, Нюкта и т.д., почти все они сохранились до наших дней в первозданном виде.
В Симеизе побывали многие знаменитые люди – А.С.Пушкин, М.М.Коцюбинский, И.М.Муравьев-Апостол, В.В.Маяковский, С.В.Рахманинов, Н.Новиков-Прибой, С.Н.Сергеев-Ценский, Остап Вишня и др. В 1912 году император Николай II с семьей посетил Симеиз и встречался с Иваном Сергеевичем Мальцевым.
В 1921 году, после окончательного занятия Крыма, большевики расстреляли всех Мальцевых, оставшихся в Симеизе, в том числе и Ивана Сергеевича.
Руководили расстрелами, прославившиеся своими зверствами в Крыму, венгерский коммунист Бела Кун и Розалия Землячка.
Уже в 1921 году на базе национализированных большевиками дач и пансионов были созданы санатории, которые почти все специализировались на лечении чахотки.
Во время Второй Мировой войны много жителей Симеиза погибло, а после депортации 16 апреля 1944 года крымско-татарского населения из Крыма, большая часть поселка была выслана в Среднюю Азию. Опустевший Симеиз был заселен переселенцами из Ростовской области России.